Contribution à l’étude des propriétés catalytiques des alliages à bases de métaux nobles utilisés dans les piles à combustibles.

Abstract

Nous présentons dans cette thèse notre étude sur le potentiel, pour les alliages de platine avec des métaux de transition PtX {1 1 1} (X = Mo, W, Nb), a catalyser la réaction d'adsorption dissociative de la molécule de dihydrogène (HOR)et leurs resistance a l’empoisonnement au CO, et ce par le biais de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT). Dans un premier temps, et vu que la catalyse est principalement phenomene de surface, nous avons voulu tanter de trouver les alliages adhoc pour la segragation du platine en surface. Ainsi, ceci nous a permis de degager, au sein des trois candidats considerés, deux d'autre eux a savoir le PtW et le PtMo. Dans un second temps, ce travail nous a amené effectuer une analyse computationnelle de la densité électronique, la densité d'état (DOS), la population Mulliken, l'énergie d'adsorption ainsi que la distance d'adsorption par l'intermédiaire du programme 3Dmol. Notre objectif était de décrire la cinétique des réactions de catalyse et de voir s'il y a dissociation de la molécule de dihydrogène. Déterminez également la position du site d'adsorption sur la surface. Le site le plus approprié pour la l'adsorption dissociative du dihydrogène est le site Top. L'alliage de platine atteint une distance d'adsorption et de dissociation significative par rapport à la surface du Pt pure. De plus, l'énergie d'adsorption la plus importante est attribuée à l'alliage de tungstène, suivi de l'alliage de molybdène, puis enfin, du platine pur. Enfin, L'hypothèse a emmètre est que la meilleure configuration a favoriser la dissociation du dihydrogène est le site Top dans le cas de l'alliage de molybdène. Mots clés : Pile à combustible ; Catalyseur ; PtX ; Thermodynamique ; Ségrégation ; DFT ; DMol3.